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NH₃溶液存儲與傳輸，因此是具有前景氫載體。但是NH₃在使用時需要分解。通過研究如何調控NH₃分解反應過程的打破N-H鍵決速步驟以及催化劑表面形成N-N化學鍵的過程，有助于設計NH₃分解反應。近日相關文獻報道Plasmon驅動Al-Pd形式的“antenna-reactor”結構光催化劑，這種催化劑通過光催化的方式選擇性的切斷N-H化學鍵。

有鑒于此，普林斯頓大學Emily A. Carter等通過嵌入相關波函數理論（ECW，embedded correlated wavefunction），預測Pd(111)表面分解NH₃的熱催化反應決速步驟是切斷第一個N-H化學鍵，*NH₃→*NH₂+*H，該步驟在基態發生。熱催化反應的這個決速步與光催化不同（光催化反應的決速步是切斷第二個N-H化學鍵，*NH₂→*NH+*H，該步驟在激發態進行）。

本文要點

(1)

研究結果與Al-Pd催化劑的測試結果相符，在Al-Pd催化劑的NH₃-D₂交換反應測試反應效率和選擇性的結果與理論計算結果相符。分別通過ECW理論研究Pd(111)晶面熱催化和光催化反應生成氘代產物（NHD₂和NH₂D）的原因，并且給出了NH₃完全分解的過程。

(2)

此外，作者預測對于熱催化反應而言，Pd(111)晶面*N締結形成N₂脫附在較低覆蓋度的時候非常困難。在光催化反應中，由于金屬向吸附劑的空穴轉移，使得穩定第一個N-H化學鍵解離的過度態，使得決速步變成第二個N-H化學鍵解離。此外，發現*N在受到激發后附近的電子產生重排，降低Pd-N化學鍵的電子密度，因此能夠降低光催化活化N₂吸附的能壘。因為存在這些過程，因此通過光誘導、plasmon激發、激發態空穴轉移過程能夠有助于加快NH₃分解。

參考文獻

Xuelan Wen, John Mark P. Martirez, and Emily A. Carter*, Plasmon-Driven Ammonia Decomposition on Pd(111): Hole Transfer’s Role in Changing Rate-Limiting Steps,

DOI: 10.1021/acscatal.4c01869

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c01869