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C-H鍵活化反應目前仍然是化學領域的重要挑戰，半導體光催化劑在C-H鍵活化領域展示其前景，但是人們對于半導體氧化物C-H鍵活化的機理仍并不清楚。

有鑒于此，廈門大學程俊教授、魯汶大學Bert Sels教授、吳雪嬌等報道Zn-In-S半導體光催化劑對多種多樣的生物質以及化石燃料試劑進行C-H鍵活化偶聯，制備高附加值產品。

本文要點

(1)

與通常研究者廣泛接受的半導體光催化劑的逐步電子-質子轉移機理PE-ET（stepwise electron-proton transfer pathway）不同，作者通過實驗和理論計算發現Zn-In-S光催化劑的機理為協同質子耦合電子轉移機理CPET（concerted proton-coupled electron transfer）。

(2)

通過進行微動力學模型研究，并且考慮了表面化學的基元步驟，作者發現Zn-In-S催化劑通過消耗自由基并且具有更快的C-H鍵活化速率，這是因為對于PE-ET過程通過非常強的吸附作用阻礙催化反應。Zn-In-S催化劑的CPET過程中，摘氫反應是決速步，而且摘氫步驟的能壘更低。基于微動力學模型得到的催化反應速率表達式有助于設計基于CPET機理的C-H鍵活化應用半導體催化劑。

參考文獻

Wu, X., Fan, X., Xie, S. et al. Zinc-indium-sulfide favors efficient C???H bond activation by concerted proton-coupled electron transfer. Nat Commun 15, 4967 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-49265-2

https://www.nature.com/articles/s41467-024-49265-2