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精確地調節RuO_x中的Ru-O共價性以提高質子交換膜水電解的穩定性具有重要意義。然而，摻雜或合金化了RuO_x的具有d價電子的過渡金屬本身就容易受到配位環境的影響，這使得精確和連續地調節Ru-O共價鍵變得困難。

近日，北京大學郭少軍教授報道了鑭系元素（Ln）的 4f 軌道在 5s/p 之下，可以最大限度地減少外界影響，從而能夠精確、連續地調節 Ru-O 共價，實現持久的 OER 電催化。

文章要點

1）研究人員對 Ln-RuO_x 體系進行了密度泛函理論 (DFT) 計算，結果表明，所得的 4d-2p-4f 雜化會誘導連續變化的 Ru-O 共價性，從而決定 OER 性能。由于具有最佳的Ru-O共價性，Er-RuO_x顯示出最大的晶格氧和Ru空位形成能。

2）原位表征證實了 Er 摻雜劑在穩定 Ru-O 結構以提高 OER 耐久性方面發揮的關鍵作用。此外，Er-RuO_x 的 d_z2 態能級（-0.855 eV）相對于基準 RuO₂（-2.171 eV）上移，導致反鍵態中的電子占有率降低，*OH 吸附增強，這已通過甲醇分子探針實驗得到驗證，從而顯著提高了 Er-RuO_x 的催化活性。

這項工作驗證了一種新穎的 Ln 調節方法，可以精確、連續地調節 Ru-O 共價鍵，有助于在氫經濟情景下更經濟地實現 PEMWE。

參考文獻

Li, L., Zhang, G., Zhou, C. et al. Lanthanide-regulating Ru-O covalency optimizes acidic oxygen evolution electrocatalysis. Nat Commun 15, 4974 (2024).

DOI：10.1038/s41467-024-49281-2

https://doi.org/10.1038/s41467-024-49281-2