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目前人們開發(fā)了調(diào)節(jié)電催化劑并且構(gòu)筑豐富Ni活性位點(diǎn)用于尿素電催化氧化的技術(shù)，但是通常的電催化反應(yīng)過(guò)程中，人們?yōu)榱吮苊饽蛩乇桓邇r(jià)態(tài)Ni過(guò)度氧化，通常更多的關(guān)注于生成價(jià)值比較低的氮?dú)猱a(chǎn)物，能夠避免生成具有毒性的亞硝酸鹽。

有鑒于此，倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰教授、Ivan P. Parkin、武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授等提出介導(dǎo)策略，顯著提高生成亞硝酸鹽。

本文要點(diǎn)

(1)

這項(xiàng)策略使用Pt-Ni₂P催化劑，電催化生成亞硝酸鹽的速率達(dá)到0.82 mol kWh^-1 cm^-2，構(gòu)筑的Zn-尿素-空氣電池體系能夠穩(wěn)定工作66 h。當(dāng)構(gòu)筑膜電解槽電催化體系，能夠同時(shí)制備亞硝酸鹽和氫氣，電流密度達(dá)到200 mA cm^-2，時(shí)間達(dá)到135 h。

(2)

通過(guò)原位光譜表征和理論計(jì)算說(shuō)明Ni³⁺催化活性位點(diǎn)促進(jìn)尿素氧化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)，從而增強(qiáng)“氰酸鹽”路徑。進(jìn)一步的研究結(jié)果說(shuō)明，*NOO脫附是電催化反應(yīng)的決速步。

參考文獻(xiàn)

Jichao Zhang, Jianrui Feng, Jiexin Zhu, Liqun Kang, Longxiang Liu, Fei Guo, Jing Li, Kaiqi Li, Jie Chen, Wei Zong, Mingqiang Liu, Ruwei Chen, Ivan P. Parkin, Liqiang Mai, Guanjie He, Regulating reconstruction-engineered active sites for accelerated electrocatalytic conversion of urea, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202407038

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202407038