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M-N-C單原子OER催化劑得到廣泛研究，但是M-N-C的本征熱力學(xué)不穩(wěn)定性與表觀催化穩(wěn)定性之間的矛盾一直被人們忽略。

有鑒于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)王功名教授、方延延、謝玉芳等設(shè)計(jì)了不同pH導(dǎo)致金屬原子腐蝕實(shí)驗(yàn)和XAS光譜表征，觀測(cè)發(fā)現(xiàn)M-N-C催化劑在OER反應(yīng)過程發(fā)生結(jié)構(gòu)重構(gòu)現(xiàn)象，揭示了M-N-C的OER反應(yīng)真實(shí)催化活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)。

本文要點(diǎn)

(1)

通過DFT理論計(jì)算結(jié)合，發(fā)現(xiàn)當(dāng)存在OH*吸附物種導(dǎo)致Ni-N配位結(jié)構(gòu)被打破，并且形成Ni-O配位結(jié)構(gòu)。形成的Ni-O配位結(jié)構(gòu)式堿性O(shè)ER電催化反應(yīng)的真實(shí)活性位點(diǎn)，Ni-O結(jié)構(gòu)在堿性環(huán)境穩(wěn)定，但是在酸性環(huán)境不穩(wěn)定，這個(gè)研究結(jié)果揭示了目前人們對(duì)于M-N-C催化劑認(rèn)識(shí)存在的爭(zhēng)議。

(2)

通過理解M-N-C催化劑的本征結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性與催化劑的穩(wěn)定性之間的關(guān)系有助于設(shè)計(jì)單原子OER電催化劑。

參考文獻(xiàn)

Gongming Wang, Jinyan Cai, Xiaobin Hao, Zenan Bian, Yishang Wu, Cong Wei, Xuanwei Yin, Bo Liu, Ming Fang, Youming Lv, Yufang Xie, Yanyan Fang, Elucidating the discrepancy between the intrinsic structural instability and the apparent catalytic steadiness of M-N-C catalysts toward oxygen evolution reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202409079

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202409079