將CO電化學(xué)轉(zhuǎn)化為含C–N鍵的化學(xué)物質(zhì)為儲(chǔ)存可再生電力和減少CO2排放提供了一條有效途徑，因?yàn)?/span>CO2可以有效地轉(zhuǎn)化為CO。以前的電催化研究主要集中在陰極反應(yīng)上，而陰極反應(yīng)受到競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)和有限電子效率的阻礙。近日，清華大學(xué)陸奇、北京大學(xué)徐冰君、蘇州大學(xué)程濤提出了一種在商業(yè)Pt催化劑上通過CO和NH3之間的電催化氧化偶聯(lián)來合成尿素的方法。
本文要點(diǎn)：
1) 作者證明了尿素的最佳選擇性約為70%，并在整個(gè)寬電位窗口內(nèi)保持在50%以上，電催化C–N鍵形成率高達(dá)100 mmol h?1 g?1。在機(jī)理研究中，作者發(fā)現(xiàn)CO和NH3在Pt上的氧化偶聯(lián)導(dǎo)致氰酸鹽的形成，然后是W?hler反應(yīng)形成尿素。
2) 該方法通過實(shí)現(xiàn)CO和NH3之間的Pt催化反應(yīng)，為高電子效率的尿素生產(chǎn)提供了一種有效途徑。而對(duì)于未來的研究工作，結(jié)合全面的動(dòng)力學(xué)分析和先進(jìn)的超快原位光譜技術(shù)有望更全面地了解復(fù)雜的C-N鍵形成過程。
Haocheng Xiong et.al Urea synthesis via electrocatalytic oxidative coupling of CO with NH3 on Pt Nature Catalysis 2024
DOI: 10.1038/s41929-024-01173-w
https://doi.org/10.1038/s41929-024-01173-w
