電化學二氧化碳還原(CO2R)可以為生產燃料和化學品提供有效途徑,然而,即使對于低濃度的水,競爭析氫反應(HER)也會損害CO2R的選擇性。近日,芝加哥大學Chibueze V. Amanchukwu在一系列具有不同官能團和物理化學性質的非質子溶劑中調節水的溶劑化和動力學,以調節HER活性和CO2R選擇性。
本文要點:
1) 作者證明,通過將水限制在強氫鍵網絡中,可以將HER起始電位延長近1V。然后,在高達3M的水濃度下,作者使用金催化劑可以實現近100%的CO法拉第效率。
2) 此外,在弱酸性條件下,作者使用富含鋅催化劑實現了近100%的CO法拉第效率,并且沒有碳酸鹽損失。該工作為控制水的反應性提供了重要見解,并揭示了指導電化學轉化電解質設計的描述符。
Reginaldo J. Gomes et.al Modulating water hydrogen bonding within a non-aqueous environment controls its reactivity in electrochemical transformations Nature Catalysis 2024
DOI: 10.1038/s41929-024-01162-z
https://doi.org/10.1038/s41929-024-01162-z