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目前人們發現金屬-載體之間的反應相互作用RMSI（Reactive metal–support interaction）能夠調節金屬催化劑的催化活性，但是通常熱化學還原反應產生RMSI結構時伴隨著金屬封裝現象，這種現象阻礙了人們對于RMSI效應的研究。

有鑒于此，華中科技大學李菁教授、中國科學院大連化物所汪國雄研究員、南方科技大學王陽剛教授設計軌道耦合的Pt-碳化物催化劑的方法，構筑L1₂-Pt_xM-MC_y金屬間催化劑，其中M= Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W。研究發現由于M-C-Pt之間軌道耦合效應，能夠顯著增強電催化甲醇氧化性能。

本文要點

(1)

DFT理論計算結果顯示d(M)-2p(C)-5d(Pt)軌道之間的耦合逐步在M和C的共價鍵和Pt納米粒子之間電子轉移，這種電子轉移有助于形成C空穴（C_v），而且導致M金屬的位置發生移動。

(2)

作者發現C_v的形成能與RMSI的啟動溫度之間存在非常好的關聯，這個結果說明非金屬缺陷位點對于產生RMSI效應非常重要。在制備的L1₂-Pt₃Ti-TiC催化劑得到優異的酸性甲醇氧化催化活性，構筑甲醇氧化燃料電池，質量活性達到2.36 A mg_Pt^-1，峰值功率密度達到187.9 mW mg_Pt^-1，其性能達到相關報道最好的結果之一。DFT理論計算結果說明因為吸附位點從Pt轉變到Ti，因此L1₂-Pt₃Ti-TiC催化劑相比于Pt-TiC更有助于弱化*CO吸附，這種效應增強甲醇氧化催化活性。

參考文獻

Shenzhou Li, Gang Wang, Houfu Lv, Zijie Lin, Jiashun Liang, Xuan Liu, Yang-Gang Wang*, Yunhui Huang, Guoxiong Wang*, and Qing Li*, Constructing Gradient Orbital Coupling to Induce Reactive Metal–Support Interaction in Pt-Carbide Electrocatalysts for Efficient Methanol Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00618

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c00618