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繞過傳統(tǒng)的2電子ORR反應(yīng)對于增強光催化合成H₂O₂非常重要，人們發(fā)現(xiàn)并提出通過利用氧化還原介導(dǎo)中間體的方式能夠得到優(yōu)異的光催化活性。有鑒于此，清華大學朱永法教授、江南大學董玉明教授報道聚酰亞胺氣凝膠光催化劑用于H₂O₂，這種聚酰亞胺氣凝膠含有光還原功能羰基官能團，實現(xiàn)優(yōu)異的非犧牲性光催化制備H₂O₂性能。

本文要點

(1)

在光照射條件，光催化劑表面羰基官能團發(fā)生還原，形成陰離子自由基中間體。這種中間體物種被O₂氧化并且生成H₂O₂，隨后重新產(chǎn)生羰基官能團。作者認為優(yōu)異的光催化氧化還原性能是因為自由基陰離子，這種自由基陰離子中間體不僅促進氧吸附，而且降低O2還原生成H₂O₂的能壘。

(2)

當420±10 nm可見光的表觀量子產(chǎn)率達到14.28 %，太陽能轉(zhuǎn)變?yōu)榛瘜W能的效率達到0.92 %。作者搭建了面積0.5 m²的自支撐聚酰亞胺氣凝膠材料，在太陽光照射6 h后生成的H₂O₂達到34.3 mmol m^-2。

參考文獻

Chi, W., Dong, Y., Liu, B. et al. A photocatalytic redox cycle over a polyimide catalyst drives efficient solar-to-H₂O₂ conversion. Nat Commun 15, 5316 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-49663-6

https://www.nature.com/articles/s41467-024-49663-6