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水分子的氫鍵網(wǎng)絡(luò)受到與半導(dǎo)體表面接觸的第一層水分子影響，雖然人們發(fā)現(xiàn)其影響外球電子轉(zhuǎn)移，但是還沒有發(fā)現(xiàn)其在太陽能驅(qū)動分解水性能的關(guān)鍵作用。

有鑒于此，意大利國家研究委員會物理化學(xué)過程研究所Giuseppe Cassone、意大利墨西拿大學(xué)Gabriele Centi等報道TiO₂銳鈦礦和B摻雜TiO₂銳鈦礦進行研究，通過詳細的實驗和理論計算，發(fā)現(xiàn)B摻雜TiO₂的光催化分解水性能提高5倍。

本文要點

(1)

作者發(fā)現(xiàn)B摻雜的TiO₂的光催化分解水性能提高不是因為能帶、異質(zhì)結(jié)、晶面等因素導(dǎo)致。通過FTIR測試結(jié)合第一性原理模擬計算，揭示了光催化劑表面的第一層水分子起到的作用和性質(zhì)，而且發(fā)現(xiàn)摻雜阻礙四配位水分子滲入樣品，但是摻雜能夠增強氫鍵網(wǎng)絡(luò)中的缺陷。

(2)

這項工作揭示了半導(dǎo)體表面摻雜影響局部電場，通過影響半導(dǎo)體表面第一層水分子的氫鍵結(jié)構(gòu)的方式，改變分解水的反應(yīng)動力學(xué)。這項工作有助于設(shè)計高效率分解水的催化劑。

參考文獻

Rosaria Verduci, Fabrizio Creazzo, Francesco Tavella, Salvatore Abate, Claudio Ampelli, Sandra Luber, Siglinda Perathoner, Giuseppe Cassone*, Gabriele Centi*, and Giovanna D’Angelo, Water Structure in the First Layers on TiO₂: A Key Factor for Boosting Solar-Driven Water-Splitting Performances, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c05042

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05042