電催化還原CO2制備多碳化合物是個非常復雜的過程,電催化還原的CO2活化以及C-C偶聯的活化能非常高。
有鑒于此,蔚山科學技術院Tae-Hyuk Kwon、Seok Ju Kang、Geunsik Lee等在硼和氮摻雜在石墨載體上構筑受阻Lewis對(BN-GFLP),隨后進行CO2催化還原制備多碳產物。
DFT理論計算結果說明FLP具有的雙重結合位點能夠降低活化CO2的能壘以及C-C偶聯能壘。提出了CO2電催化還原反應能量合適的路徑,解釋了電催化反應選擇性生成乙醇和丙醇的原因。基于這些研究結果,提出設計選擇性還原CO2制備C2+有機醇的催化劑設計方法。
參考文獻
Hyun-Tak Kim, Jaehyun Park, Jinhong Mun, HyeonOh Shin, Deok-Ho Roh, Junhyeok Kwon, Sungtae Kim, Sang-Joon Kim, Geunsik Lee*, Seok Ju Kang*, and Tae-Hyuk Kwon*, Selective Electroreduction of CO2 to C2+ Alcohols Using Graphitic Frustrated Lewis Pair Catalyst, ACS Catal. 2024, 14, 10392–10402
DOI: 10.1021/acscatal.3c04275
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c04275