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調節鈣鈦礦氧化物（ABO₃）的氧活性在均衡氧化還原反應的催化活性-選擇性具有前景，但是目前人們對于氧的活化機理缺乏深入理解。

有鑒于此，中國科學院大連化物所王曉東研究員、黃傳德博士、西北大學朱燕燕副教授、大連理工大學蔣博副教授等提出在Fe-O表面層下方的亞表面A位點空穴能夠顯著改善LaFeO₃的氧活性，因此在甲烷的無氧氧化反應制備合成氣的反應中實現2.9倍性能提高。

本文要點

(1)

實驗和理論計算結果說明缺陷導致缺少La_sub-O相互作用，從而提高氧的電子密度和遷移率，這使得C-H鍵切斷的能壘降低，從而顯著增強甲烷轉化為合成氣的性能。

(2)

這項研究說明A位點陽離子對于調控氧原子電子結構的重要作用，這個研究結果與傳統理論認為氧化還原來自B位點陽離子的說法不同，有助于設計具有發展前景的新型氧化還原催化材料。

參考文獻

He, J., Wang, T., Bi, X. et al. Subsurface A-site vacancy activates lattice oxygen in perovskite ferrites for methane anaerobic oxidation to syngas. Nat Commun 15, 5422 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-49776-y

https://www.nature.com/articles/s41467-024-49776-y