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武漢大學(xué)Nature Commun:COF穩(wěn)定單原子Ru酸性O(shè)ER
納米技術(shù) 納米 2024-06-28

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對于目前Ru電催化劑酸性水氧化反應(yīng),阻礙動力學(xué)優(yōu)勢的晶格氧氧化路徑,激發(fā)吸附物轉(zhuǎn)化路徑通常以電催化活性降低為代價(jià)。

有鑒于此,武漢大學(xué)羅威教授等報(bào)道結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的烯基連接2D COF載體(COF-205)修飾原子分散的Ru催化劑,形成COF-205-Ru。

本文要點(diǎn)

(1)

COF-205-Ru催化劑的π共軛結(jié)構(gòu)不僅形成較強(qiáng)的Ru-N化學(xué)鍵阻礙Ru物種溶解,而且通過多重π共軛結(jié)構(gòu)降低Ru的價(jià)態(tài),因此能夠活化Ru配位的氧原子,在OER反應(yīng)過程中穩(wěn)定氧空穴。

(2)

通過XAS、原位Raman、原位XRD等表征技術(shù)以及DFT理論計(jì)算,電化學(xué)穩(wěn)定性測試,說明活化的氧具有更高的O 2p軌道能級,而且降低形成氧空穴的形成能,因此改善電化學(xué)穩(wěn)定性,顯著降低酸性水氧化反應(yīng)的能壘。COF-205-Ru催化劑的質(zhì)量活性達(dá)到2659.3 A g-1,數(shù)值達(dá)到RuO2的32倍,而且能夠穩(wěn)定280 h。這項(xiàng)工作有助于同時(shí)增強(qiáng)Ru催化劑的穩(wěn)定性和催化活性。

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參考文獻(xiàn)

Jia, H., Yao, N., Jin, Y. et al. Stabilizing atomic Ru species in conjugated sp2 carbon-linked covalent organic framework for acidic water oxidation. Nat Commun 15, 5419 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-49834-5

https://www.nature.com/articles/s41467-024-49834-5


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