通過理性設計甲醇氧化催化劑(MOR)促進不通過CO路徑進行催化反應,有助于解決MOR催化劑中毒的問題。但是如何實現*CHO和*OH中間體的選擇性偶聯反應具有非常大的困難。
有鑒于此,中國科學技術大學姚濤、丁韜等報道CeO2納米立方體表面生長Pt外延原子層,得到催化活性非常高的Pt原子層電催化劑,這種結構材料表現最大化的電子-金屬載體相互作用,增強偶聯反應選擇性。
本文要點
尺寸較小的單層Pt在Pt-O-Ce位點和CeO2表面吸附*OH之間具有合適的距離,這能夠限制*CHO的脫氫反應,因此實現不經過CO的路徑和過程。
Pt-O-Ce位點生成的*CHO/*CO中間體能夠移動到Pt的邊緣,隨后進行偶聯反應,從而避免催化劑的毒化,同時提高催化反應的效率。Pt Als/CeO2催化劑具有優異的催化穩定性,在1000 s的純CO氣氛進行毒化測試,催化活性都沒有衰減,這種Pt Als/CeO2催化劑是目前堿性MOR催化劑性能最好的一種。
參考文獻
Airong Xu, Tong Liu, Dong Liu, Wenzhi Li, Hui Huang, Sicong Wang, Li Xu, Xiaokang Liu, Shuaiwei Jiang, Yudan Chen, Mei Sun, Qiquan Luo, Tao Ding, Tao Yao, Edge‐Rich Pt‐O‐Ce Sites in CeO2 Supported Patchy Atomic‐Layer Pt Enable a Non‐CO Pathway for Efficient Methanol Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202410545
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202410545