光催化甲烷氧化偶聯(OCM)用于多碳(C2+)產品演化是一種有前途的可持續生產增值化學品的方法,但由于其內在活性低,仍然具有挑戰性。
在這里,中科大熊宇杰教授,Dong Liu, Ning Zhang展示了氧化鉍(BiOx)和金(Au)在二氧化鈦(TiO2)基底上的集成,通過合理的催化位點工程實現了光催化OCM的高轉化率、產品選擇性和催化耐久性。
文章要點
1)機理研究表明,BiOx中的晶格氧被有效激活為局部氧化劑以促進甲烷解離,而Au控制甲基轉移以避免不良的過度氧化并促進碳碳偶聯。
2)最佳Au/BiOx-TiO2混合物在流動反應器中提供20.8毫摩爾/克/小時的轉化率,C2+產品選擇性高達97%。更具體地說,OCM過程中晶格氧的真正參與是通過Mars-vanKrevelen機制引入的分子氧進行化學循環,從而賦予催化劑優越的穩定性。
參考文獻
Guangyao Zhai, et al, Highly efficient, selective, and stable photocatalytic methane coupling to ethane enabled by lattice oxygen looping, Sci. Adv. 10, eado4390 (2024)
DOI: 10.1126/sciadv.ado4390
https://www.science.org on June 29, 2024