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在溫和反應下進行高產率將甲烷直接氧化生成乙醇具有非常大的難度和挑戰，有鑒于此，印度理工學院德里分校Kuntal Manna等報道Ce/Zr MOF載體修飾Ni(II)-OH物種作為高效異相催化劑，將甲烷轉化為乙醇。

本文要點

(1)

Ni²⁺離子通過μ₄-O-、一個OH、兩個羧酸氧原子與金屬簇節點的Ce⁴⁺組裝Ce_x/Zr_y-UiO-Ni(OH) MOF。光譜表征、控制實驗、理論計算的結果說明精確控制混合金屬節點的成分，限域在UiO-MOF的Ni-Ce活性位點有助于在80 ℃活化甲烷分子的C-H化學鍵，從而生成·CH₃自由基，并且隨后在孔內C-C偶聯，從而表現優異的產率（6521 mmol g_Ni^-1）和優異的選擇性（>93 %），這個性能比目前報道的結果更好。

(2)

反應機理研究結果說明甲烷通過雙催化循環生成乙醇，通過MOF摻雜的Ce⁴⁺離子和相鄰的Ce⁴⁺-Ni²⁺位點可逆的切斷Ce-O_carboxylate化學鍵和形成Ni-(μ₂-OH)-Ce化學鍵，這是能夠在決速步高效率生成·CH₃自由基的關鍵。這項工作展示說明MOF設計混合金屬作為雜多元金屬催化劑對于甲烷或者其他烷烴增值的重要作用。

參考文獻

Wahida Begum, Manav Chauhan, Rahul Kalita, Poorvi Gupta, Naved Akhtar, Neha Antil, Rajashree Newar, and Kuntal Manna*, Synergetic Ni–Ce Active Sites in Mixed Cerium/Zirconium Metal–Organic Framework Nodes for Selective Methane Oxidation into Ethanol, ACS Catal. 2024, 14,  10427–10436

DOI: 10.1021/acscatal.4c02883

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c02883