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丙烷對(duì)CO₂氧化脫氫（CO₂-ODHP）反應(yīng)非常重要，CO₂-ODHP反應(yīng)不僅能夠生成丙烯而且消耗大量CO₂。GaN/分子篩對(duì)該反應(yīng)能夠表現(xiàn)非常好的性能，但是GaN/分子篩催化劑面臨Pt-或Cr-催化劑類(lèi)似的穩(wěn)定性較低、容易形成積碳的問(wèn)題。當(dāng)催化反應(yīng)在高于550 ℃反應(yīng)，這種穩(wěn)定性問(wèn)題尤為嚴(yán)重。

通常導(dǎo)致催化劑失活的主要原因是積碳，生成的碳物種難以及時(shí)去除。

有鑒于此，陜西科技大學(xué)劉昭鐵教授、何珍紅教授等報(bào)道對(duì)分子篩修飾較短的b軸和多級(jí)孔，因此通過(guò)降低擴(kuò)散距離，提高孔結(jié)構(gòu)的方式增強(qiáng)傳質(zhì)。

本文要點(diǎn)

(1)

通過(guò)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)催化劑表現(xiàn)更好的轉(zhuǎn)化率，起始丙烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到68.0 %，丙烯的產(chǎn)率達(dá)到39.4 %，這比其他GaN/分子篩催化劑的性能更好。催化劑的性能損失速率非常低，而且形成的積碳非常少，說(shuō)明分子篩較小的b軸和多級(jí)孔結(jié)構(gòu)起到的作用。

(2)

DFT理論計(jì)算和原位DRIFT表征說(shuō)明該反應(yīng)過(guò)程包括直接脫氫反應(yīng)和逆水煤氣變換反應(yīng)（還原CO₂），而且確認(rèn)CO₂參與反應(yīng)。這項(xiàng)工作有助于發(fā)展基于傳質(zhì)策略設(shè)計(jì)高活性催化劑。

參考文獻(xiàn)

Zhan-Jun Zhu, Zhen-Hong He*, Yue Tian, Sen-Wang Wang, Yong-Chang Sun, Kuan Wang, Weitao Wang, Zhi-Fang Zhang, Jiajie Liu, and Zhao-Tie Liu*, Mass-Transfer Enhancement in the CO₂ Oxidative Dehydrogenation of Propane over GaN Supported on Zeolite Nanosheets with a Short b-Axis and Hierarchical Pores, ACS Catal. 2024, 14, 10376–10391

DOI: 10.1021/acscatal.4c02599

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c02599