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催化過程在很大程度上受到過渡金屬?gòu)?fù)合物的作用，能夠模擬過渡金屬?gòu)?fù)合物的主族化合物受到人們的廣泛關(guān)注。主族化合物有可能代替或者補(bǔ)充過渡金屬化合物的催化。雖然人們發(fā)現(xiàn)一些主族化合物能夠通過氧化加成反應(yīng)活化氫氣，但是如何實(shí)現(xiàn)主族化合物的加氫催化反應(yīng)過程仍非常困難和挑戰(zhàn)。

有鑒于此，特拉維夫大學(xué)Roman Dobrovetsky等報(bào)道2,6-雙（碳硼烷）吡啶作為pincer配體結(jié)合的有機(jī)磷陽(yáng)離子的合成、分離、表征，并且研究這種有機(jī)磷陽(yáng)離子通過氧化加成反應(yīng)活化氫氣。

本文要點(diǎn)

(1)

合成的2,6-雙（碳硼烷）磷陽(yáng)離子能夠?qū)^III陽(yáng)離子對(duì)H-H化學(xué)鍵進(jìn)行氧化加成，生成二氫磷陽(yáng)離子。而且這種有機(jī)磷陽(yáng)離子能夠?qū)=C雙鍵和稠環(huán)芳烴進(jìn)行催化加氫。這種有機(jī)磷化合物能夠在單個(gè)分子實(shí)現(xiàn)活化H₂，而且能夠作為催化劑進(jìn)行催化加氫。這項(xiàng)研究說明主族化合物有可能作為加氫催化劑。

(2)

作者合成了結(jié)構(gòu)限域且修飾pincer配體的有機(jī)磷陽(yáng)離子，機(jī)理研究結(jié)果顯示其分解H₂的過程是親電活化驅(qū)動(dòng)。

參考文獻(xiàn)

Bawari, D., Toami, D., Jaiswal, K. et al. Hydrogen splitting at a single phosphorus centre and its use for hydrogenation. Nat. Chem. (2024). 

DOI: 10.1038/s41557-024-01569-y

https://www.nature.com/articles/s41557-024-01569-y