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乙酸是重要的工業傳統化學品，乙酸的傳統制備需要使用貴金屬催化劑和均相催化反應過程，這種均相催化反應對裝備的要求較高，而且很難符合可持續發展的需求。通過甲烷直接液相羰基化反應能夠作為制備乙酸的替代反應，甲烷液相羰基化反應能夠使用豐富的天然氣，而且具有條件溫和、反應直接的優勢。但是目前大多數催化劑在這種反應過程中由于催化劑的活性位點較少，而且反應容易生成C1氧化衍生物，導致乙酸產量非常低。這種缺點導致甲烷直接液相羰基化制備乙酸難以實現工業化。

有鑒于此，阿卜杜拉國王科技大學Jorge Gascon、韓宇等報道一種0.1 Cu/Fe-HZSM5-TF催化劑，這種催化劑的HZSM-5通道內具有單核Fe和單核Cu位點，在甲烷直接氧化制備乙酸的反應中得到優異性能。

本文要點

(1)

在優化的反應條件和50 ℃反應條件，0.1 Cu/Fe-HZSM-5-TF催化劑生成乙酸的速率達到40.5 mol g^-1 h^-1，是之前報道最好結果12.0 mmol g^-1 h^-1的三倍。通過詳細的表征、同位素標記、DFT理論計算，說明均相Fe單核位點是CH₄活化和氧化，相鄰Cu位點延緩氧化反應速率，促進C-C偶聯合成乙酸的過程。研究發現乙酸分子的甲基碳原子全部來自甲烷分子，羰基碳原子來自CO。

(2)

這種雙金屬催化劑的設計不僅拓展了目前催化劑設計的局限，而且能夠對其他烷烴進行羰基化氧化反應，這項研究說明可持續化學合成技術的前景。

參考文獻

Qingpeng Cheng, Xueli Yao, Guanna Li, Lirong Zheng, Guanxin Li, Kaijie Yang, Abdul-Hamid Emwas, Xingang Li, Yu Han, Jorge Gascon, Atomically Dispersed Fe-Cu Dual-Metal Sites Synergistically Boost Carbonylation of Methane, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202411048

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411048