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ACS Catal:表面活性氧在甲烷重整催化劑反應性的決定性作用
納米技術 納米 2024-07-03

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調節金屬-載體界面結構從而改善消除積碳的能力對于改善低溫CH4/CO2重整催化反應非常重要。但是,人們對于如何調節載體擔載金屬的尺寸以及催化劑載體的性質產生的顯性效應仍存在爭議。

有鑒于此,天津理工大學魯統部教授、王惠博士、克萊門森大學Ming Yang天津大學沈美慶教授等設計調節表面氧物種以及Pt單原子聚集形成納米顆粒的尺寸作為參數,調節設計了一系列Pt-CeO2界面。

本文要點

(1)

研究發現,Pt納米粒子的尺寸(0.3-10.5 nm)是導致積碳效應的次要因素,但是具有較高表面活性氧物種的催化劑表現優異的催化活性。

(2)

CeO2產生的表面活性氧能夠起到校正低溫CH4/CO2重整催化反應性能受到金屬粒徑控制,其中Pt-Ox-Ce界面微結構的表面活性氧物種能夠作為存儲的氧物種將積碳氧化,因此界面Pt能夠保留催化活性,這種效應對催化活性起到關鍵作用,而不是Pt納米粒子的尺寸。通過原位表征和理論計算,揭示反應的表面活性氧和消除積碳的機理。這項工作有助于設計和開發不容易形成積碳的催化劑,以及發展積碳消除機理。

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參考文獻

Hui Wang*, Yansu Hu, Yongli Shen, Ewa Chukwu, Wei Xi, Gurong Shen, Jun Wang, Meiqing Shen*, Ming Yang*, and Tong-Bu Lu*, Surface Reactive Oxygen from Support Corrects the Nominal Supported Metal Size Effect in Controlling the Reactivity for Low-Temperature CH4/CO2 Reforming, ACS Catal. 2024, 14, 10712–10727

DOI: 10.1021/acscatal.4c02608

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c02608


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