由高密度單原子填充的催化劑系統對于提高催化活性和選擇性至關重要,這可以最大限度地發揮異質單原子催化劑(SAC)的工業前景。然而,實現金屬含量超過10 wt%的高負載SAC仍然具有挑戰性。
在這里,西北大學Yunteng Qu,Kunyue Leng,中科大Yue Lin描述了一種通用的負壓退火策略,用于在典型的碳氮化物基質上制造金屬含量高達27.3–44.8wt%的超高負載SAC,其中13種不同的金屬。此外,我們的方法能夠合成高熵單原子催化劑(HESAC),這些催化劑表現出多種金屬含量高的金屬單原子共存。
文章要點
1)原位像差校正HAADF-STEM(AC-STEM)結合非原位X射線吸收精細結構(XAFS)表明,負壓退火處理加速了金屬前體中陰離子配體的去除,并促進了金屬物種與N缺陷位點的結合,從而形成了致密的N配位金屬位點。
2)將鉑(Pt)SAC上的金屬負載量增加到41.8 wt%可顯著增強丙烷氧化對液體產物(包括丙酮、甲醇和乙酸等)的活性。
這項工作提出了一種簡單而通用的方法,用于實現許多低成本、高密度的SAC,以實現高效的催化轉化。
參考文獻
Wang, Y., Li, C., Han, X. et al. General negative pressure annealing approach for creating ultra-high-loading single atom catalyst libraries. Nat Commun 15, 5675 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-50061-1
https://doi.org/10.1038/s41467-024-50061-1