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甲酰胺是化學(xué)、肥料、藥物等許多領(lǐng)域非常重要的化學(xué)品，光催化空穴位點(diǎn)是具有前景的綠色合成含C-N化學(xué)鍵的方法，這種光催化合成C-N化學(xué)鍵具有條件溫和，體系的氧化還原活性合適等優(yōu)點(diǎn)。但是如何在光催化過(guò)程中選擇性構(gòu)筑C-N化學(xué)鍵非常困難。

有鑒于此，電子科技大學(xué)董帆教授等報(bào)道光催化自由基偶聯(lián)策略從NH₃和CH₃OH合成甲酰胺。

本文要點(diǎn)

使用表面原子分散Bi位點(diǎn)的TiO₂作為光催化劑，實(shí)現(xiàn)了5.47±0.03 mmol g_cat^-1 h^-1的甲酰胺產(chǎn)率。在長(zhǎng)時(shí)間光照射下生成的甲酰胺達(dá)到45.0 mmol g_cat^-1 這個(gè)效率達(dá)到目前光催化合成C-N化學(xué)鍵所能達(dá)到最好的產(chǎn)率。

反應(yīng)的關(guān)鍵C-N化學(xué)鍵偶聯(lián)步驟是親電性·CH₂OH與親核性·NH₂之間的“σ-σ”相互作用。BiSAs位點(diǎn)有助于反應(yīng)物分子與光催化劑之間的電子轉(zhuǎn)移，提高·NH₂對(duì)·CH₂OH自由基的親核進(jìn)攻，因此實(shí)現(xiàn)了選擇性生成C-N化學(xué)鍵。

參考文獻(xiàn)

Weiping Yang, Lei Xiao, Haoran Wu, Xin Li, Qin Ren, Jieyuan Li, Ying Zhou, Fan Dong, Photocatalytic Formamide Synthesis via Coupling of Electrophilic and Nucleophilic Radicals over Atomically Dispersed Bi Sites, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202408379

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202408379