含有較高密度單原子位點的催化劑對于改善催化活性和選擇性非常重要,這種高密度單原子位點有可能將異相單原子催化劑趨向工業應用。但是如何修飾金屬含量大于10 wt %的高負載單原子位點仍非常困難。
有鑒于此,西北大學屈云騰教授、冷坤岳博士、中國科學技術大學林岳教授等報道一種負壓退火制備超高單原子擔載量的方法,能夠得到27.3-44.8 wt. %質量的單原子催化劑。
通過原位HAADF-STEM表征和離線XAFS表征,說明負壓煅燒處理能夠加快脫除金屬原料的陰離子,促進金屬與氮缺陷位點成鍵,從而形成密集的氮配位金屬位點。當Pt的擔載量達到41.8 wt. %,催化劑的丙烷氧化反應能夠生成丙酮、甲醇、乙酸等液相產物。這項工作展示了價格便宜的直接合成密集單原子位點的技術,合成的催化劑能夠高效催化多種反應。
參考文獻
Wang, Y., Li, C., Han, X. et al. General negative pressure annealing approach for creating ultra-high-loading single atom catalyst libraries. Nat Commun 15, 5675 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50061-1
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50061-1