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通過僅僅調(diào)節(jié)電解液的方式改變電催化還原CO₂的選擇性是個非常重要的課題，有鑒于此，中國科學院化學所韓布興院士、康欣晨研究員等使用金屬電極在不同電解液溶液進行電催化還原CO₂RR反應(yīng)。

本文要點

(1)

發(fā)現(xiàn)離子液體的陽離子顯著的阻礙HER反應(yīng)，但是反應(yīng)對CO或者甲酸的選擇性取決于堿金屬陽離子。使用Cu電極，當電解液從0.1 M KBr-0.5 M OminBr變?yōu)?.1 M CsBr-0.5 OmimBr，CO₂RR的產(chǎn)物選擇性能夠從CO（法拉第效率97.3 %）變?yōu)榧姿幔ǚɡ谛蔬_到93.5 %）。

(2)

原位光譜表征和理論計算結(jié)果說明Omim⁺能夠組裝形成規(guī)則結(jié)構(gòu)，從而調(diào)節(jié)界面水的氫鍵并且阻礙HER。陽離子不同導致選擇性區(qū)別的原因是Omim⁺氫鍵不同導致的，改變堿金屬陽離子的溶劑化結(jié)構(gòu)，因此得以分別對不同路徑的中間體進行穩(wěn)定。

參考文獻

Jiahao Yang, Jiapeng Jiao, Shiqiang Liu, Yaoyu Yin, Yingying Cheng, Yiyong Wang, Meng Zhou, Wenling Zhao, Xing Tong, Lihong Jing, Pei Zhang, Xiaofu Sun, Qinggong Zhu, Xinchen Kang, Buxing Han, Switching Reaction Pathways of CO₂ Electroreduction by Modulating Cations in the Electrochemical Double Layer, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202410145

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202410145