單原子納米酶(SANs)具有極高的原子利用率,可作為天然酶的理想替代品。有鑒于此,哈爾濱工程大學楊飄萍教授、吉林大學白福全教授、東北林業大學陳立鋼教授和牛娜教授設計了一種通過調控Ce原子的第二配位殼層和重塑碳載體來提高SANs的類氧化酶活性的策略。
本文要點:
(1)在內部,研究者將S原子對稱嵌入第二配位層以形成Ce?N4S2?C結構,從而能夠降低O2還原的能壘,促進Ce原子向O原子的電子轉移,并增強Ce原子的d軌道和O原子的p軌道之間的相互作用。
(2)在外部,類貽貝聚多巴胺在前體上的原位聚合有助于捕獲金屬源,并且能夠在熱解過程中保護載體的三維結構。此外,聚乙二醇(PEG)也可以對材料的界面進行調節,以提高其水分散性和傳質效率。實驗結果表明,PEG@P@Ce?N/S?C可實現對丁酰膽堿酯酶活性的多模態分析。
Qijun Sun. et al. Regulating Second Coordination Shell of Ce Atom Site and Reshaping of Carrier Enable Single-Atom Nanozyme to Efficiently Express Oxidase-like Activity. Nano Letters. 2024
DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01846
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c01846