目前人們對于環境友好的水凈化催化劑,并且以盡量少的氧化劑用量進行水處理的需求非常迫切。
有鑒于此,中國科學技術大學俞漢青教授、江俊教授、合肥工業大學張愛勇教授等報道非金屬的氮/氟雙位點催化劑,能夠增強單線態氧(1O2)在水處理去污染的過程中具有較高的選擇性。
本文要點
(1)
通過先進的理論計算模擬,發現氟-氮之間的相互作用能夠調節電子分布情況和極化,因此形成電子不對稱的表面,而且形成缺電子的氮空位。通過這些優勢,催化劑能夠從PMS(過一硫酸鹽)選擇性生成1O2,而且改善對反應活性氧的利用,改善污染物分子在氟-碳Lewis酸位點吸附。
(2)
通過MMT作為層狀結構模板輔助熱解合成催化劑,在熱解過程中能夠控制碳、氮、氟原料的分解,得到結構穩定、反應位點更容易接觸、并且具有更好傳質容量的催化劑。制備的NFC/M催化劑在降解苯酚的效率達到單一位點對比催化劑的290.5倍,比大多數金屬催化劑的性能更好。這項工作不僅展示了催化劑的精確電子結構調控和結構調控理解催化劑的設計,而且有助于發展高效率可持續的水體純化技術。
參考文獻
Gu, CH., Wang, S., Zhang, AY. et al. Tuning electronic structure of metal-free dual-site catalyst enables exclusive singlet oxygen production and in-situ utilization. Nat Commun 15, 5771 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50240-0
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50240-0