光電催化還原硝酸鹽制備氨(PEC NO3RR)目前成為具有前景的促進自然界氮循環的途徑,PEC NO3RR能夠降低合成氨所需的電勢,將豐富的太陽能能源與可持續固氮實現結合。但是,光電化學PEC NO3RR過程受到緩慢的載流子動力學、較低的催化反應選擇性、氨產率非常低的問題。目前,能夠在較低過電勢進行PEC NO3RR電催化反應的光電極非常少見。
有鑒于此,內蒙古大學王蕾教授、高瑞廷博士、武利民教授等報道CuSn合金助催化劑修飾Sb2S3,實現了高效率的選擇性PEC合成氨。
本文要點
(1)
CuSn/TiO2/Sb2S3光電極在光電催化PEC NO3RR反應過程中具有超低的啟動電勢(0.62 V),當過電勢為0.4 V,合成氨的法拉第效率達到97.82 %。在0 VRHE進行PEC NO3RR,合成氨的產量達到16.96 μmol h-1 cm-2。
(2)
動力學實驗和理論計算研究結果說明CuSn/TiO2/Sb2S3具有優異的電荷分離效率和電荷傳輸性能,有助于光生電子參與PEC NO3RR。而且,NO2*吸附的強度比較合適,因此改善催化反應效率,提高NH4+產量。這項研究結果有助于設計硫化物光電極用于合成氨。
參考文獻
Shijie Ren, Rui-Ting Gao, Jidong Yu, Yang Yang, Xianhu Liu, Limin Wu, Lei Wang, Enhanced Charge-carrier Dynamics and Efficient Photoelectrochemical Nitrate-to-ammonia Conversion on Antimony Sulfide-based Photocathodes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202409693
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202409693