電化學還原CO2生成甲酸等燃料有助于實現碳中和的目標,但是電催化還原CO2的實用面臨著生成CO以及HER競爭性反應,而且目前缺少一種能夠在寬pH區間工作的催化劑。
有鑒于此,溫州大學金輝樂教授、王舜教授、王娟副教授等報道通過Bi2Te4O11納米棒在CO2RR過程原位重構形成Te修飾的Bi納米棒。
本文要點
(1)
這項研究說明Bi2Te4O11納米棒在CO2RR反應過程中發生非常復雜的結構重構,這種結構重構過程包括三個步驟:Bi2Te4O11納米棒的結構破壞、生成Te/Bi相、Te溶解。重構生成的Te-Bi納米棒在CO2RR反應中表現優異的生成甲酸性能,在非常寬的pH區間(酸性、中性、堿性)內實現高活性、高選擇性、穩定性。
(2)
當電流密度為300 mA cm-2,構筑的流動相電解槽在中性、堿性、酸性生成HCOOH的法拉第效率分別達到94.3 %、96.4 %、91.0 %。DFT理論計算以及原位光譜表征結果說明Te能夠調節Bi位點形成缺電子態,增強*OCHO中間體的吸附,因此顯著阻礙競爭的HER反應和CO副反應。這項研究說明催化劑的結構重構的重要性,而且有助于設計高活性高穩定性的CO2RR電催化劑。
參考文獻
jiadong chen, tingjie mao, juan wang, Jichang Wang, Huile Jin, shun wang, The Reconstruction of Bi2Te4O11 Nanorods for Efficient and pH-universal Electrochemical CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202408849
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202408849