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太陽能驅(qū)動CO2還原制備高附加值化學(xué)品是具有前景的解決環(huán)境變化的技術(shù)，但是如何在光催化還原CO₂反應(yīng)選擇性生成特定產(chǎn)物非常困難。

有鑒于此，汕頭大學(xué)簡經(jīng)鑫教授、佟慶笑教授等報道兩個Os復(fù)合物（przpOs和trzpOs）用于CO₂還原催化劑，實現(xiàn)了選擇性還原CO₂生成甲烷。

本文要點

（1）

przpOs和trzpOs分子表現(xiàn)較好的CO2還原性能，催化反應(yīng)速率常數(shù)分別為0.544 s^-1和6.41 s^-1。在AM1.5G光照射下的Si/TiO₂/trzpOs光催化還原CO₂的主要產(chǎn)物是CH₄（法拉第效率達到>90 %），在0.0 V過電勢的光電流密度達到-14.11 mA cm^-2。

（2）

理論計算結(jié)果說明雙吡唑和三唑配體的N原子能夠穩(wěn)定CO₂加合物中間體，并且隨后進一步加氫生成CH₄，因此在CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄的反應(yīng)中表現(xiàn)超高選擇性。這些結(jié)果的性能能夠與目前最先進的Si光電極CO₂還原性能媲美，說明分子催化劑對于光電催化轉(zhuǎn)化CO2制備CH₄的重要作用。

參考文獻

Li, XY., Zhu, ZL., Dagnaw, F.W. et al. Silicon photocathode functionalized with osmium complex catalyst for selective catalytic conversion of CO₂ to methane. Nat Commun 15, 5882 (2024). 

DOI: 10.1038/s41467-024-50244-w

https://www.nature.com/articles/s41467-024-50244-w