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電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)為可持續(xù)制氫和廢水脫氮等領(lǐng)域提供一種技術(shù)，但是電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)的大規(guī)模應(yīng)用被產(chǎn)生有害的氰酸鹽或亞硝酸鹽而不是產(chǎn)生N2所阻礙。

有鑒于此，上海交通大學(xué)張禮知教授、李浩副教授、么艷彩副教授等在Ti膜上修飾不對稱Ni-O-Ti位點，在電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)N₂選擇性達(dá)到99 %，性能比Ni電催化劑僅為55 %的N₂選擇性更高。

本文要點

（1）

構(gòu)筑的Ni-O-Ti不對稱位點結(jié)構(gòu)不僅在電化學(xué)氧化反應(yīng)中實現(xiàn)99 %的N₂選擇性，而且在電壓為1.40 V，電流密度為213 mA cm^-2，與Pt電極配合，實現(xiàn)了22.0 mL h^-1的產(chǎn)氫速率。

（2）

由親氧Ti原子和相鄰Ni原子構(gòu)成的不對稱位點有助于尿素分子的羰基產(chǎn)生相互作用，而不是與氨基相互作用，因此能夠避免共振導(dǎo)致切斷C?N化學(xué)鍵，并且更容易發(fā)生N-N偶聯(lián)生成N₂。作者進(jìn)一步使用Si光伏電池供電建立了電化學(xué)氧化尿素的器件原型。

參考文獻(xiàn)

Zhan, G., Hu, L., Li, H. et al. Highly selective urea electrooxidation coupled with efficient hydrogen evolution. Nat Commun 15, 5918 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-50343-8

https://www.nature.com/articles/s41467-024-50343-8