開發一種在分子水平上定向調節分子特定官能團的新策略是合成高價值產品的有效途徑,但其仍極具挑戰性。江南大學婁陽、華東理工大學王棟設計并構建了二維二硫化鉬(2D MoS2)納米片邊緣錨定雙Rh原子(Rh2/MoS2雙原子催化劑[DAC]),通過精確操縱DMO吸附結構來提高草酸二甲酯(DMO)選擇性加氫中的乙醇收率。
本文要點:
1) 綜合實驗和理論結果表明,Rh2原子的活性中心具有精確的金屬-金屬距離(3.5?),通過兩個C=O基團(距離3.1?)實現了空間匹配的DMO吸附,顯著增強了DMO活化,并通過單向活化機制驅動乙醇的合成。
2) Rh2/MoS2 DAC的周轉頻率(TOF)和H2/DMO摩爾比分別比報道的最佳催化劑高約19倍和低約17倍。總之,該研究為更新工業合成氣DMO乙醇路線提供了應用前景。
Yi Zhao et.al Steric-confinement Rh2/MoS2 dual-atom catalyst directionally modulating adsorption configuration of ester group to boost ethanol synthesis Chem 2024
DOI: 10.1016/j.chempr.2024.06.015
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2024.06.015