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從熱力學(xué)角度來(lái)看，硝酸鹽/亞硝酸鹽還原反應(yīng)（eNO_x^?RR）生成氨（NH₃）比引人注目的氮（N₂）電還原更有利。迄今為止，高eNO_x^?RR到NH₃活性?xún)H限于強(qiáng)堿性電解質(zhì)，而無(wú)法在經(jīng)濟(jì)且可持續(xù)的中性/近中性電解質(zhì)中實(shí)現(xiàn)。

在這里，南京大學(xué)胡征教授，Qiang Wu， Lijun Yang構(gòu)建了一個(gè)封裝在親水性分級(jí)氮摻雜碳納米籠（Cu@hNCNC）內(nèi)的銅（Cu）催化劑。

文章要點(diǎn)

1）在eNO_x^?RR過(guò)程中，hNCNC殼阻礙了產(chǎn)生的OH^?離子向外擴(kuò)散，從而在內(nèi)部Cu納米顆粒周?chē)纬闪俗栽鰪?qiáng)的局部高pH環(huán)境。

2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，Cu@hNCNC催化劑在中性電解質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的eNO_x^?RR到NH₃活性，相當(dāng)于強(qiáng)堿性電解質(zhì)中固定在hNCNC外表面（Cu/hNCNC）的Cu催化劑，但前者的穩(wěn)定性要好得多。最佳NH₃產(chǎn)率達(dá)到4.0摩爾/小時(shí)/克，法拉第效率高達(dá)99.7%。強(qiáng)堿性?xún)?yōu)勢(shì)促進(jìn)了Cu@hNCNC催化劑的實(shí)用性，如在等離子體驅(qū)動(dòng)的N₂氧化與eNO_x?RR-to-NH₃的耦合中得到證實(shí)。

參考文獻(xiàn)

Zhen Shen, et al, Self-enhanced localized alkalinity at the encapsulated Cu catalyst for superb electrocatalytic nitrate/nitrite reduction to NH3 in neutral electrolyte, Sci. Adv. 10, eadm9325 (2024)

DOI: 10.1126/sciadv.adm9325

https://www.science.org on July 13, 2024