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弄明白Pt位點對于活化O-O化學鍵以及Pt位點受到OH*位點阻礙作用是理解低Pt催化劑ORR本征活性和穩定性的關鍵。

有鑒于此，鄭州大學張佳楠教授等在單原子Fe-N-C載體修飾PtFe合金納米晶構筑PtFe@Fe_SAS-N-C催化劑，并且構筑了鐵磁平臺用于研究調節Pt的d軌道自旋占據態對于ORR催化反應的作用。

本文要點

在0.9 V，PtFe@Fe_SAS-N-C催化劑達到0.75 A mgPt^-1的質量活性，燃料電池的功率密度達到1240 mW cm^-2，這個性能超過市售Pt/C催化劑，而且在220 h工作之后的質量活性仍保持97 %，在0.6 V的電流得到保持，電流沒有明顯降低。

原位光譜表征結果說明活性位點和反應中間體之間的軌道相互作用，Pt dz²軌道占據態能夠通過自旋電荷調控，形成t_2g⁶e_g³電子結構，從而能夠突破OH*對位點的阻礙作用，抑制生成H₂O₂。這項工作有助于基于自旋電子設計高性能低Pt含量ORR催化劑。

參考文獻

Xue, D., Yuan, Y., Yu, Y. et al. Spin occupancy regulation of the Pt d-orbital for a robust low-Pt catalyst towards oxygen reduction. Nat Commun 15, 5990 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-50332-x

https://www.nature.com/articles/s41467-024-50332-x