由于析氫反應(yīng)動力學(xué)上有利且容易發(fā)生過度氫化，電催化炔烴半氫化制備高產(chǎn)率和法拉第效率的烯烴在技術(shù)上仍然具有挑戰(zhàn)性。
近日，湖南大學(xué)Yongwen Tan提出了一種多級納米多孔Cu50Au50合金來提高炔烴半氫化的電催化性能。
文章要點
1）利用Operando X射線吸收光譜和密度泛函理論計算，研究人員發(fā)現(xiàn)Au調(diào)節(jié)Cu的電子結(jié)構(gòu)，從本質(zhì)上抑制H*結(jié)合形成H2并削弱烯烴的吸附，從而促進(jìn)炔烴半氫化并抑制烯烴過度氫化。
2）有限元法模擬和實驗結(jié)果表明，多級納米多孔催化劑通過增強(qiáng)納米孔內(nèi)的電場誘導(dǎo)出具有豐富K+陽離子的局部微環(huán)境，加速水電解形成更多的H*，從而促進(jìn)炔烴的轉(zhuǎn)化。
3）結(jié)果顯示，納米多孔Cu50Au50電催化劑實現(xiàn)了炔烴的高效電催化半氫化，轉(zhuǎn)化率高達(dá)94%，選擇性高達(dá)100%，法拉第效率高達(dá)92%，且具有寬電勢窗口。
該研究為高效電催化轉(zhuǎn)移半氫化催化劑的合理設(shè)計提供了指導(dǎo)。
參考文獻(xiàn)
Meng, L., Kao, CW., Wang, Z. et al. Alloying and confinement effects on hierarchically nanoporous CuAu for efficient electrocatalytic semi-hydrogenation of terminal alkynes. Nat Commun 15, 5999 (2024).
DOI：10.1038/s41467-024-50499-3
https://doi.org/10.1038/s41467-024-50499-3
