光合成II系統(tǒng)的Mn4CaO5(6)團(tuán)簇能夠通過Si（i=0-4）循環(huán)催化分解水，分解水生成O2分子，同時催化劑經(jīng)歷 S3?→?(S4)?→?S0過程。
作者在最近的實驗中重現(xiàn)了這種過程，但是沒有得到S0態(tài)有關(guān)的情況，因此對于O2生成之后的情況并不清楚。有鑒于此，西湖大學(xué)孫立成院士等通過分子動力學(xué)模擬結(jié)合DFT理論計算，揭示了生成催化O2循環(huán)過程關(guān)于重新恢復(fù)催化活性態(tài)的未知部分。
本文要點
（1）
作者觀測發(fā)現(xiàn)閉合的立方烷中間體物種，其中Mn具有6個配位，隨后6配位Mn經(jīng)歷釋放質(zhì)子，水分子解離，配體轉(zhuǎn)移生成開放立方烷結(jié)構(gòu)的S0態(tài)。
（2）
通過理論給出了S0以往未知的結(jié)構(gòu)特點，這有助于理解自然界水氧化催化過程。
參考文獻(xiàn)
Guo, Y., He, L., Ding, Y. et al. Closing Kok’s cycle of nature’s water oxidation catalysis. Nat Commun 15, 5982 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50210-6
