傳統(tǒng)合成二甲氧基甲烷的方法對(duì)于環(huán)境并不友好,有鑒于此,成均館大學(xué)Hyoyoung Lee等報(bào)道光催化體系制備二甲氧基甲烷,使用Ag和W共摻雜的藍(lán)色二氧化鈦光催化劑(Ag,W-BTO),在溫和條件實(shí)現(xiàn)CO2還原和CH3OH氧化反應(yīng)耦合。
本文要點(diǎn)
(1)
通過先進(jìn)的表征技術(shù)以及理論計(jì)算揭示Ag.W-BTO光催化劑的結(jié)構(gòu)以及電子-空穴傳輸,在UV-Vis光照射進(jìn)行光催化9 h,光催化制備二甲氧基甲烷的效率達(dá)到5702.49 μmol g-1,選擇性達(dá)到92.08 %。
(2)
通過同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)、原位DRIFT、理論計(jì)算,說明Ag和W分別有助于CO2轉(zhuǎn)化為*CH2O以及CH3OH氧化為*CH3O,隨后通過兩種中間體之間的不對(duì)稱偶聯(lián),生成二甲氧基甲烷。這項(xiàng)工作發(fā)展了光催化還原CO2制備多碳產(chǎn)物的體系,有助于實(shí)現(xiàn)可持續(xù)經(jīng)濟(jì)發(fā)展和碳中和目標(biāo)。
參考文獻(xiàn)
Lovinger, G.J., Sak, M.H. & Jacobsen, E.N. Catalysis of an SN2 pathway by geometric preorganization. Nature (2024).
DOI: 10.1038/s41586-024-07811-4
https://www.nature.com/articles/s41586-024-07811-4