Ru單原子催化劑在乙炔氫氯化反應(yīng)中具有替代有毒的氯化汞的巨大潛力。然而，由于過度氯化導(dǎo)致Ru原子聚集，長期催化穩(wěn)定性仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
在此，上海交通大學(xué)Zan Qu，Haomiao Xu，Yancai Yao，浙江大學(xué)Pengfei Xie合成了一種非對稱Ru-In原子對，其氯乙烯單體產(chǎn)率（>99.5％）和穩(wěn)定性（>600 h）在氣時空速為180 h?1時，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過Ru單原子對應(yīng)物。
文章要點
1）實驗和理論技術(shù)相結(jié)合的結(jié)果表明，Ru和In原子之間存在強的d-p軌道相互作用，不僅使得乙炔和氯化氫在不同原子位點的選擇性吸附成為可能，而且優(yōu)化了Ru的電子排布。
2）結(jié)果顯示，氯乙烯生成的本征能壘降低，并且由于軌道耦合的改變，Ru位點氯化過程的熱力學(xué)由放熱轉(zhuǎn)為吸熱。
這項工作提供了一種防止乙炔氫氯化過程中活性Ru中心失活和耗盡的策略。
參考文獻
Fan, Y., Xu, H., Gao, G. et al. Asymmetric Ru-In atomic pairs promote highly active and stable acetylene hydrochlorination. Nat Commun 15, 6035 (2024).
DOI：10.1038/s41467-024-50221-3
https://doi.org/10.1038/s41467-024-50221-3
