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單一Fe位點已被探索作為將CO₂還原反應生成增值CO的有前途的催化劑。

在此，浙江大學Bin Yang，紐約州立大學布法羅分校Gang Wu，華中師范大學Ming Qiu介紹了一種新穎的熔鹽合成策略，用于在富缺陷的超薄碳納米片上開發軸向氮配位的Fe-N₅位點，旨在精確調節反應途徑。

文章要點

1）這種獨特的結構削弱了Fe位點的自旋極化，促進了活化中間體的動態平衡，并促進了活性Fe位點上*COOH形成和*CO解吸之間的平衡。

2）值得注意的是，合成的FeN₅負載在富缺陷的氮摻雜碳（FeN5@DNC）上，在CO₂RR中表現出優異的性能，在H電池中CO生成的法拉第效率達到99%（-0.4 V vs. RHE），在流動電池中電流密度為270 mA cm^-2（-1.0 V vs.RHE）時保持98%的法拉第效率。此外，FeN₅@DNC催化劑被組裝成可逆Zn-CO₂電池，循環耐久性為24小時。

3）原位紅外光譜和密度泛函理論（DFT）計算表明，軸向N配位牽引引起晶體場和局部對稱性的轉變，從而削弱中心Fe原子的自旋極化并降低*CO解吸的能壘。

參考文獻

Yanran Bao, et al, Regulating Spin Polarization via Axial Nitrogen Traction at Fe-N5 Sites Enhanced Electrocatalytic CO2 Reduction for Zn-CO2 Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202406030

DOI: 10.1002/anie.202406030

https://doi.org/10.1002/anie.202406030