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光催化CO₂選擇性還原制備高附加值C₂H₄等多碳化合物是具有前景的光能量轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的技術(shù)，但是光催化還原CO₂的性能受到C-C偶聯(lián)反應(yīng)能壘較高的限制，導(dǎo)致通常生成C₂₊產(chǎn)物的選擇性較低。

有鑒于此，山東大學(xué)黃柏標(biāo)、程合鋒等報道一種簡單方便的離子液體表面修飾策略，在Plasmonic Cu納米線表面修飾EMIM-BF₄，從而能夠高選擇性的進(jìn)行CO2光化學(xué)還原制備C₂H₄。

本文要點(diǎn)

(1)

在優(yōu)化的反應(yīng)條件plasmonic Cu光催化劑使用450 nm單色綠光進(jìn)行光催化還原，產(chǎn)物的C₂H₄達(dá)到96.7 %，比未修飾的Cu催化劑相比更好。通過原位光譜表征以及理論計算，說明BMIM-BF₄離子液體能夠調(diào)節(jié)Cu的局部電子結(jié)構(gòu)，因此增強(qiáng)*CO中間體的吸附強(qiáng)度，顯著降低C-C偶聯(lián)反應(yīng)能壘。

(2)

這項研究有助于Cu表面plasmon用于光化學(xué)合成特定產(chǎn)物發(fā)展新路徑。

參考文獻(xiàn)

Hongli Liu, Bin Sun, Zaiqi Li, Difei Xiao, Zeyan Wang, Yuanyuan Liu, Zhaoke Zheng, Peng Wang, Ying Dai, Hefeng Cheng, Baibiao Huang, Plasmon-Driven Highly Selective CO₂ Photoreduction to C₂H₄ on Ionic Liquid-Mediated Copper Nanowires, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202410596

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202410596