Fe/N/C體系是具有前景的價(jià)格便宜和可靠高效ORR電催化劑,但是人們對于熱解過程中,起始材料轉(zhuǎn)化為Fe-N-摻雜的碳材料的過程相關(guān)表征比較少。
有鑒于此,廈門大學(xué)廖洪鋼教授、姜艷霞教授等通過大量原位診斷技術(shù)( in-situ diagnostic techniques)研究Fe物種的變化情況,并且揭示Fe-N4位點(diǎn)的形成過程。
本文要點(diǎn)
(1)
通過原位加熱顯微鏡表征發(fā)現(xiàn)首先形成FeOx納米粒子,隨后FeOx納米粒子在碳材料內(nèi)部移動,當(dāng)FeOx完全還原后移動停止。納米粒子的移動和分解導(dǎo)致碳層發(fā)生結(jié)構(gòu)重構(gòu)。
(2)
實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果顯示FeOx的變化與尺寸密切相關(guān),尺寸<7 nm的FeOx納米粒子能夠釋放Fe原子并且生成Fe-N4位點(diǎn),尺寸>10 nm的FeOx納米粒子容易聚集而且阻礙形成Fe-N4位點(diǎn)。這項(xiàng)工作通過成像表征技術(shù)研究Fe/N/C材料的熱解過程,有助于理性設(shè)計(jì)催化劑。
參考文獻(xiàn)
Yin, S., Yi, H., Liu, M. et al. An in situ exploration of how Fe/N/C oxygen reduction catalysts evolve during synthesis under pyrolytic conditions. Nat Commun 15, 6229 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50629-x
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50629-x