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具有不同Si/Al比例和不同Cu擔(dān)載量的Cu修飾的菱沸石分子篩受到CH₄催化氧化的廣泛研究，人們發(fā)現(xiàn)Si/Al比例和Cu擔(dān)載量導(dǎo)致催化活性不同，是由于形成活性中心位點(diǎn)具有區(qū)別。

有鑒于此，蘇黎世理工大學(xué)Jeroen A. van Bokhoven、瑞士保羅謝勒研究所Vitaly L. Sushkevich等通過塞流反應(yīng)器試驗(yàn)、原位FTIR、XAS表征說明Cu擔(dān)載量降低，導(dǎo)致反應(yīng)活性和氧化還原朝向更高的溫度區(qū)間，而且能夠增加CH₃OH的選擇性，提高Cu的利用效率。

本文要點(diǎn)

（1）

原位ESR、Raman、UV-Vis、PL光譜等表征說明催化活性變化的趨勢(shì)與單個(gè)Cu原子的活性位點(diǎn)有關(guān)，結(jié)構(gòu)為Cu²⁺和[CuOH]⁺，在比較低的Si/Al比例和較低的Cu擔(dān)載量。

（2）

在比較高的Si/Al比例或者更高的Cu擔(dān)載量，能夠形成兩種[Cu₂(μ-O)]²⁺位點(diǎn)，導(dǎo)致趨勢(shì)朝著相反的方向變化。原位ESR和UV光譜表征說明，隨著Si/Al比例增加，單個(gè)Cu原子位點(diǎn)的表觀活化能降低，但是雙原子Cu位點(diǎn)并不受到影響。

參考文獻(xiàn)

Andreas Brenig, J?rg W. A. Fischer, Daniel Klose, Gunnar Jeschke, Jeroen A. van Bokhoven, Vitaly L. Sushkevich, Redox and Kinetic Properties of Composition-Dependent Active Sites in Copper-Exchanged Chabazite for Direct Methane-to-Methanol Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202411662

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411662