Pt催化劑是前景最廣泛的HER電催化劑,但是Pt催化劑仍然面臨著緩慢的堿性體系反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和昂貴的價(jià)格。
有鑒于此,清華大學(xué)王定勝教授、四川大學(xué)岳海榮教授等通過優(yōu)化Pt物種的局部環(huán)境以及構(gòu)筑金屬氧化物界面,從而改善堿性HER電催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。
本文要點(diǎn)
(1)
PtRu雙金屬簇催化劑與相鄰MO2-x(M=Sn和Ce)修飾在碳納米棒表面(PtRu/CNT@MO2-x)表現(xiàn)具有前景的堿性HER,在1 M KOH電解液進(jìn)行電催化HER,75 mV就達(dá)到100 mA cm-2電流密度。PtRu/CNT@MO2-x在70 mV過電勢的質(zhì)量活性達(dá)到12.3 mA μg-1Pt+Ru,比活性達(dá)到32.0 mA cm-2ECSA。其質(zhì)量活性和比活性分別達(dá)到Pt/C催化劑的56倍和64倍。
(2)
實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果顯示,Pt簇和Mo2-x的界面能夠促進(jìn)H2O吸附和活化,通過修飾Ru能夠進(jìn)一步優(yōu)化H吸附和H2O分子的解離能壘。由于反應(yīng)基元步驟之間的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)能夠相互匹配能夠加快反應(yīng)速率,因此得到優(yōu)異的堿性電催化反應(yīng)活性。這項(xiàng)工作為調(diào)節(jié)催化劑的局部環(huán)境,優(yōu)化反應(yīng)基元步驟并且得到優(yōu)異的堿性HER性能。
參考文獻(xiàn)
Chang-An Zhou, Kui Ma, Zechao Zhuang, Meiling Ran, Guoqiang Shu, Chao Wang, Lei Song, Lirong Zheng, Hairong Yue*, and Dingsheng Wang*, Tuning the Local Environment of Pt Species at CNT@MO2–x (M = Sn and Ce) Heterointerfaces for Boosted Alkaline Hydrogen Evolution, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c04189
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04189