制氯反應是氯堿工業的關鍵陽極反應過程,基于貴金屬的多維度穩定陽極催化劑DAS(dimensionally stable anodes)是常見的CER電催化劑,但是這種貴金屬催化劑具有價格高和選擇性低的缺點。
有鑒于此,成均館大學Hyoyoung Lee、皇家墨爾本理工大學(RMIT )Ravichandar Babarao等報道Pt雙原子修飾在摻氟碳納米棒作為高效穩定CER電催化劑。
本文要點
(1)
制備的Pt DSAC催化劑表現優異的CER電催化活性,達到10 mA cm-2所需過電勢僅為21 mV,達到30 mV過電勢的質量活性達到3802.6 A gPt-1,這個性能超過了商用DSA催化劑和Pt單原子催化劑。
(2)
這種Pt DSAC具有優異CER催化活性的原因是比較高的原子利用率和更高的本征催化活性。修飾在CNT的氟原子增加Pt DSAC的抗氧化和耐氯化,因此得到優異的長期穩定性。對多個Pt DSAC結構理論計算結果顯示,具有改善的第一層配體結構和原子間距能夠降低Cl中間體的活化能,降低Pt-Cl作用,因此有助于CER催化反應的發生。
參考文獻
Xiaodong Shao, Ashakiran Maibam, Fengliang Cao, Haiyan Jin, Shiqing Huang, Mengfang Liang, Min Gyu Kim, Kim My Tran, Amol R. Jadhav, Hyun Seung Jung, Ravichandar Babarao, Hyoyoung Lee, Coordination Environment and Distance Optimization of Dual Single Atoms on Fluorine-Doped Carbon Nanotubes for Chlorine Evolution Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202406273
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202406273