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過渡金屬硼化物和過渡金屬硅化物的性質(zhì)與化學鍵的共價特征密切相關(guān)。將硼和硅原子結(jié)合形成金屬硼硅化合物能夠形成不同的共價化學鍵網(wǎng)絡(luò)和復雜的電荷分布。這種作用能夠形成獨特的結(jié)構(gòu)和原子環(huán)境，從而影響電荷傳輸性能和催化活性。雖然金屬硼硅化合物具有這些奇特性質(zhì)，但是金屬硼硅化合物的合成非常困難，人們對于金屬硼硅化合物的性質(zhì)缺乏理解。

有鑒于此，索邦大學David Portehault等報道通過無機molten鹽作為高溫溶劑通過氧化還原反應(yīng)合成過渡金屬硼硅化合物。

本文要點

（1）

通過原位X射線表征研究Ni₆Si₂B, Co_4.75Si₂B, Fe₅SiB₂, Mn₅SiB₂的生成過程，發(fā)現(xiàn)這種新型合成方法能夠維持共價成鍵的方法，并且描繪了普遍性是合成機理。這種合成過程是通過硼配位框架內(nèi)的共價化學鍵網(wǎng)絡(luò)實現(xiàn)的。

（2）

作者發(fā)現(xiàn)Ni₆Si₂B具有優(yōu)異的電催化水氧化性能。作者發(fā)現(xiàn)Ni₆Si₂B具有較高的抗腐蝕性、強穩(wěn)定性、電催化活性。這種優(yōu)異的性能來自三個方面：硼和硅之間相互交織的共價鍵網(wǎng)絡(luò)；硼和硅能夠原位形成催化層的結(jié)構(gòu)；硼原子具有反饋能力因此使得過渡金屬原子的電子濃度非常高。作者通過這項研究發(fā)展和豐富了高豐度元素水氧化材料。

參考文獻

Daniel Janisch, Fernando Igoa Salda?a, Edouard De Rolland Dalon, Carlos V. M. Inocêncio, Yang Song, Pierre-Olivier Autran, Antoine Miche, Sandra Casale, and David Portehault*, Covalent Transition Metal Borosilicides: Reaction Pathways in Molten Salts for Water Oxidation Electrocatalysis

DOI: 10.1021/jacs.4c06074

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06074