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Pd活性位點(diǎn)的大小和空間分布變化導(dǎo)致高溫催化反應(yīng)過(guò)程催化劑發(fā)生不可逆的失活。

有鑒于此，烏得勒支大學(xué)Bert M. Weckhuysen、Matteo Monai等報(bào)道發(fā)現(xiàn)含有缺陷的氧化鋁（Al₂O_3-x）作為催化劑載體修飾Pd原子，能夠阻礙Pd簇在甲烷催化氧化反應(yīng)過(guò)程中生長(zhǎng)。

本文要點(diǎn)

（1）

通過(guò)原位光譜表征和DFT理論計(jì)算展示了Pd催化活性物種的變化過(guò)程，揭示了Pd單原子、Pd簇、Pd納米粒子在甲烷催化氧化反應(yīng)中起到的獨(dú)特作用。在各種Pd物種，簇催化活性位點(diǎn)具有較高的分散性、更高比例的Pd²⁺含量，更好的避免碳酸鹽、碳酸氫鹽、水分子導(dǎo)致中毒，因此Pd簇具有最好的催化活性。

（2）

在氧化/還原反應(yīng)條件改變進(jìn)行催化劑老化測(cè)試過(guò)程，發(fā)現(xiàn)Pd/Al₂O_3-x催化劑催化劑物種與Al₂O_3-x具有較強(qiáng)的載體相互作用，因此Pd/Al₂O_3-x催化劑比Pd/Al₂O₃表現(xiàn)更好的穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究說(shuō)明非還原載體的缺陷工程能夠穩(wěn)定催化活性位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)，這能夠應(yīng)用于許多包括氫氧化反應(yīng)在內(nèi)的工業(yè)催化反應(yīng)過(guò)程。

參考文獻(xiàn)

Yu, X., Genz, N.S., Mendes, R.G. et al. Anchoring PdO_x clusters on defective alumina for improved catalytic methane oxidation. Nat Commun 15, 6494 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-50216-0

https://www.nature.com/articles/s41467-024-50216-0