高熵硅陽極受到Li離子電池的關(guān)注，高熵硅陽極材料具有較高的導(dǎo)電性和Li+離子導(dǎo)電性，而且能夠緩解體積變化，因此有助于發(fā)展先進(jìn)的Li離子電池，但是高熵硅陽極材料需要進(jìn)行復(fù)雜的元素篩選。
有鑒于此，加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授、成均館大學(xué)Ho Seok Park教授、中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院Yanhong Li等受到閃鋅礦（sphalerite）結(jié)構(gòu)與鉆石結(jié)構(gòu)非常類似的靈感，設(shè)計(jì)了閃鋅礦結(jié)構(gòu)的SiP，SiP具有金屬導(dǎo)電性，將其作為初始晶相進(jìn)行元素篩選設(shè)計(jì)高熵硅電極。
本文要點(diǎn)
（1）
研究發(fā)現(xiàn)Zn元素對于改善閃鋅礦的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和Li存儲能力非常重要，其中增加原子所處的位置，儲存Li的性能變化規(guī)律為BZnSiP3 < AlZnSiP3 < GaZnSiP3 < InZnSiP3。
InZnSiP3電極在2000 mA g-1進(jìn)行1500圈循環(huán)后的容量高達(dá)719 mAh g-1，在10000 mA g-1的倍率容量高達(dá)725 mAh g-1，并且表現(xiàn)優(yōu)異的親鋰性、更快速的導(dǎo)電性、更快速的Li擴(kuò)散速率、更高的Li存儲容量、更好的可逆性、機(jī)械性。
（2）
當(dāng)添加原子數(shù)目更高的元素，能夠產(chǎn)生更強(qiáng)的晶格畸變和更多缺陷結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步增強(qiáng)傳質(zhì)和電荷傳輸。 篩選了具有無序陽離子的GaCuSnInZnSiP6, GaCu(Sn)InZnSiP5, CuSnInZnSiP5等硅基高熵化合物，以及混合陽離子/陰離子的高熵化合物InZnSiPSeTe、InZnSiP2Se(or Te)，結(jié)果顯示這些材料具有金屬導(dǎo)電性和更好的儲存Li性能。作者認(rèn)為這種高熵化合物的形成機(jī)理是由于熵升高過程的形成能是負(fù)的。
參考文獻(xiàn)
Wenwu Li, Jeng-Han Wang, Yanhong Li*, Howard Hsueh, Xiao Liu, Yafei Zhao, Shengchi Huang, Xinwei Li, Hui-Ming Cheng, Xiangfeng Duan*, Ho Seok Park*, Element Screening of High-Entropy Silicon Anodes for Superior Li-Storage Performance of Li-Ion Batteries, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c01711
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01711
