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用于鈉離子的高電壓層狀氧化物陰極材料有可能產(chǎn)生高能量密度，因此得到人們的廣泛關(guān)注，但是通常高電壓導(dǎo)致容量的快速衰減。

有鑒于此，中國科學(xué)院大學(xué)劉向峰教授等報(bào)道超晶格結(jié)構(gòu)的帶狀NaLi_0.1Ni_0.35Mn_0.3Ti_0.25O₂電極，并且展示了調(diào)節(jié)結(jié)構(gòu)影響陰離子氧化還原反應(yīng)機(jī)理。

本文要點(diǎn)

（1）

作者發(fā)現(xiàn)引入Li能夠形成獨(dú)特的Li-O-Na結(jié)構(gòu)，從而實(shí)現(xiàn)活化可逆的非成鍵O 2p的陰離子氧化還原反應(yīng)，能夠調(diào)節(jié)結(jié)構(gòu)的變化路徑，因此能夠促進(jìn)Li離子可逆的面外移動(dòng)，而不是不可逆的移動(dòng)。

（2）

這種可逆的結(jié)構(gòu)變化過程能夠增強(qiáng)成鍵O 2p軌道的陰離子型氧化還原反應(yīng)，并且引起形成氧二聚體結(jié)構(gòu)，阻礙不可逆的O₂氧化還原反應(yīng)。通過調(diào)節(jié)結(jié)構(gòu)和組成使得這種結(jié)構(gòu)的變化過程可逆，并且實(shí)現(xiàn)O2p氧化還原反應(yīng)，阻礙O₂氧化還原反應(yīng)，顯著的阻礙容量衰減和電壓降低。

這種處理方法將放電容量從154 mAh g^-1增加為168 mAh g^-1，而且在200圈循環(huán)后的容量保留從35 %增加至84 %，電壓保留從78 %增加至93 %。這項(xiàng)工作有助于設(shè)計(jì)高電壓O3氧化物電極材料應(yīng)用于鈉離子電池。

參考文獻(xiàn)

Yang Yu, Qianjiang Mao, Deniz Wong, Rui Gao, Lirong Zheng, Wenyun Yang, Jinbo Yang, Nian Zhang, Zeyu Li, Christian Schulz, and Xiangfeng Liu*, Ribbon-Ordered Superlattice Enables Reversible Anion Redox and Stable High-Voltage Na-Ion Battery Cathodes, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c02782

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02782