Formox過程(甲醇與氧氣不完全氧化反應生成甲醛)是目前制備甲醛的主要方法,該過程具有高能耗的缺點。使用CO2/CO等C1原料通過電化學方式生成HCHO的技術的相關研究仍處于早期階段,而且機理有關的研究非常罕見。
有鑒于此,巴黎西岱大學(Université Paris Cité)的Marc Robert等報道卟啉鈷修飾在多壁碳納米管(MW-CNTs)作為制備HCHO的電催化劑體系。
本文要點
(1)
CoPc修飾在MW-CNTs的電催化劑體系表現了優異的電催化制備HCHO性能,能夠直接還原CO生成HCHO。
(2)
通過調節pH和電勢,作者優化了制備HCHO的反應條件,電流密度達到0.64 mA cm-2(對應的法拉第效率為17.5 %),法拉第效率達到61.2 %(生成甲醇和甲醛液相產物的總效率)。此外,作者提出了還原電催化反應制備甲醛的機理。
參考文獻
Ajeet Singh, Afridi Zamader, Reza Khakpour, Kari Laasonen, Michael Busch, and Marc Robert*, Molecular Electrochemical Catalysis of CO-to-Formaldehyde Conversion with a Cobalt Complex, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c06878
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06878