將多種不混溶的金屬構(gòu)筑高熵氧化物能夠產(chǎn)生不常見配位結(jié)構(gòu)催化活性位點。但是通常高熵氧化物的合成需要非常高的溫度,這導致形成比表面積非常小的塊體催化劑。
有鑒于此,清華大學王訓教授、劉清達等報道在比較低的100 ℃合成高熵LaMnO3型鈣鈦礦-金屬氧簇POM亞納米線異質(zhì)結(jié)催化劑,這種異質(zhì)結(jié)催化劑由LaMnO3氧化物和POM周期性排列形成。
本文要點
(1)
作者發(fā)展的這種高熵氧化物合成方法能夠在100 ℃進行,明顯低于目前合成高熵氧化物所需的高溫。
(2)
合成的高熵LaMnO3-POM亞納米線催化劑在光電催化甲烷制備乙酸的反應中表現(xiàn)優(yōu)異性能,在1 bar和25 ℃的溫和反應條件產(chǎn)量達到4.45 mmol g-1 h-1,選擇性達到>99 %。由于亞納米線尺度具有顯著的電子離域效應,因此高熵LaMnO3和POM高熵材料異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)能夠有效的活化C-H化學鍵,并且穩(wěn)定*COOH中間體,這有助于原位*CH3和*COOH偶聯(lián)生成乙酸。
參考文獻
Nie, S., Wu, L., Zhang, Q. et al. High-entropy-perovskite subnanowires for photoelectrocatalytic coupling of methane to acetic acid. Nat Commun 15, 6669 (2024)
DOI: 10.1038/s41467-024-50977-8
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50977-8