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電催化還原硝酸鹽制備NH₃是具有前景的合成氨技術(shù)，催化劑的界面電子相互作用能夠調(diào)控電催化反應(yīng)過程中的物理化學(xué)性質(zhì)，但是人們對于界面電子相互作用的認識非常缺乏。

有鑒于此，鄭州大學(xué)徐麗教授、曹春梅博士、田蕓副教授等報道制備了高效電催化劑電極Ag修飾Co₃O₄（Ag_1.5Co/CC），在中性電解液進行電催化還原硝酸鹽制備氨。

本文要點

（1）

Ag_1.5Co/CC電催化劑在還原硝酸鹽制備氨的反應(yīng)中硝酸鹽轉(zhuǎn)化率實現(xiàn)96.86 %，NH₃的法拉第效率達到96.11 %，產(chǎn)物中氨的選擇性接近100 %。Ag_1.5Co/CC電催化劑的本征活性達到Ag/CC對比催化劑的~81倍。

（2）

作者通過多種表征技術(shù)和理論計算，說明Ag和Co₃O₄之間存在界面電子相互作用。這種界面電子作用能夠穩(wěn)定Co₃O₄的CoO₆八面體結(jié)構(gòu)，顯著改善NO₃^-和中間體（NO₂^-和NO）的吸附，并且阻礙Heyrovsky步驟，改善硝酸鹽還原的效率。

此外，這項研究說明不同活性位點之間的協(xié)同作用。其中在Ag位點上NO₃^-還原為NO₂^-，在Co位點NO₂^-加氫生成NH₃。這項研究有助于開發(fā)高性能的電催化還原硝酸鹽合成氨催化劑。

參考文獻

Zhenhai Fan, Chunmei Cao, Xingchuan Yang, Wenchuang Yuan, Feiyang Qin, Yating Hu, Xiaobo Sun, Guoji Liu, Yun Tian, Li Xu, Interfacial Electronic Interactions Promoted Activation for Nitrate Electroreduction to Ammonia over Ag-modified Co₃O₄, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202410356

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202410356